2012년 SBS 드라마 아름다운 그대에게에서 샤이니의 민호와 함께 여주인공 구재희 역으로 캐스팅되었고 남장 역할을 소화하기 위해 긴 머리를 자르고 숏컷 스타일로 바꾸면서 화제를 모았다. 하지만 그것과는 별개로 경험 부족으로 인한 미흡한 발성과 호흡 등으로 기대 이하의 연기를 선보였으며 드라마 자체도 지나치게 비현실적인 요소들과 뻔한 삼각관계 등으로 첫화와 2화 시청률이 한자리수(5~7%대)를 기록할 정도로 화제성이 낮았다.
2013년, 영화 해적: 바다로 간 산적에서 여월(손예진)로부터 구원받은 노비 출신 해적 '흑묘' 역을 맡았다. 조선시대와 어울리지 않는 어색한 대사톤으로 나올때마다 극의 흐름이 끊겼다는 평가를 받았고 메인포스터에 얼굴까지 실린 것에 비해 실제 출연분량이 적을 뿐 아니라 캐릭터도 매력있지 않아서 넣지 않아도 되는 배역을 왜 억지로 만들었느냐는 평가를 받았다. 그럼에도 관객수는 866만명으로 설리가 출연한 영화들 중 가장 흥행하였다.
2014년, 동명의 웹툰을 원작으로 한 영화 패션왕에서 '곽은진' 역을 맡았다. 하지만 영화 자체가 원작과는 전혀 다른 내용으로 흘러갔으며 그 외 여러 면에서도 혹평을 받았다. 극중 설리가 분한 곽은진 배역도 원작과는 달리 너무 빼어난 미모였기에 미스캐스팅이란 비판을 받았다.
2019년 6월 10일, 공식 입장으로 6월 말 즈음에 솔로 음원을 발매하겠다고 발표했다. 뒤이어 6월 29일에 총 3곡이 담긴 싱글 앨범을 발표하겠다는 기사가 났고 당일 단독 공연인 Sulli's Special Stage [Peaches Go!blin]에서 곡 소개와 공연을 했다. 전곡 작사에 참여했고 처음이자 마지막으로 작사가와 단콘에 이름을 올렸다.